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論文

"$$In situ$$" observation of guanine radicals induced by ultrasoft X-ray irradiation around the K-edge regions of nitrogen and oxygen

横谷 明徳; 赤松 憲; 藤井 健太郎; 鵜飼 正敏*

International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.833 - 839, 2004/12

 被引用回数:8 パーセンタイル:48.81(Biology)

窒素及び酸素の内殻励起と、これに引き続き起こるオージェ過程により引き起こされるDNA塩基損傷のメカニズムを明らかにするため、SPring-8のアンジュレータービームラインに新たに設置された電子常磁性共鳴(EPR)装置を用いて、グアニンラジカルを調べた。この装置は、軟X線の照射とこれにより試料中に生じるラジカル測定を同時に行うことが可能である。このようなユニークな装置の特性を生かすことで、グアニンペレット中に極めて短寿命のラジカルが生じることが明らかにされた。このラジカルは、ビーム照射を止めても77kで安定に存在するグアニンカチオンラジカルとは、明らかに異なるスペクトルを示した。この短寿命ラジカルは、特に酸素の1S$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{*}$$共鳴励起により強く観測され、窒素のK殻励起ではほとんど生じなかった。以上のことからグアニンラジカルの生成には、分子中のカルボニル酸素が重要と結論された。

論文

Decomposition of 2-deoxy-$$D$$-ribose by irradiation with 0.6 keV electrons and by 0.5 keV ultrasoft X-rays

藤井 健太郎; 赤松 憲; 横谷 明徳

International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.909 - 914, 2004/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:52.68(Biology)

放射線のトラックエンドで生じる低エネルギー電子によって引き起こされるDNAダメージは、さまざまな過程を経て進むと考えられ、非常に複雑である。損傷を引き起こす線源として単色超軟X線を利用した内殻励起を用いることにより、このような複雑なプロセスをオージェ過程といった特定の過程を選択することが可能になる。本研究では軟X線及び低エネルギー電子線を照射することにより、2-deoxy-$$D$$-ribose分子の酸素K殻励起を行い、その後に生成する正イオンの脱離を四重極質量分析器によって観測した。それによると、538eVの軟X線照射によって、H$$^{+}$$,CH$$_{x}^{+}$$,C$$_{2}$$H$$_{x}^{+}$$,CO$$^{+}$$,CHO$$^{+}$$,CH$$_{2}$$OH$$^{+}$$及びC$$_{3}$$H$$_{x}$$O$$^{+}$$の脱離が観測された。一方、低エネルギー電子衝撃によって得られたマスパターンは、H$$^{+}$$イオン収量が比較的多い以外は、軟X線衝撃によって得られたスペクトルと良い一致を示した。両者の違いは軟X線と電子線の衝突モードの違いによるものと考えられる。このように、異なる線源による照射によって得られたデータを比較することによって、2-deoxy-$$D$$-riboseの分解を通して、DNA鎖切断や塩基損傷のメカニズムについてのディスカッションを行った。

論文

Low-energy auger- and photo-electron effects on the degradation of thymine by ultrasoft X-irradiation

赤松 憲; 藤井 健太郎; 横谷 明徳

International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.849 - 853, 2004/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:58.51(Biology)

放射線エネルギーが生体分子に移動した場合、分子の励起や共有結合の切断を起こすことが知られている。吸収線量と突然変異等の関係についてはこれまで多くの情報の蓄積があるが、付与されたエネルギーと分子損傷の定量・定性関係についてはほとんど知られていない。これを明らかにすることにより線質による放射線影響の相違をさらに明確化できると考えられる。われわれはこれまでに放射光の分光により得られる単色軟X線を用いることでDNA構成分子の特定原子を選択的にK殻励起できることを示してきた。また単色軟X線により光電子やオージェ電子等の二次電子のエネルギーが決まるので、二次電子からのエネルギー付与と分子変化の特徴を抽出して調べることが可能である。本研究では上記目的のための最初のステップとして照射サンプルにチミンを選択した。光子には395, 407, 538eV単色光子及び$$^{60}$$Co$$gamma$$線を用いた。分析はEPR法により行った。EPR分析では5-thymil radicalなどの安定ラジカルが同定された。生成したラジカルの種類は用いた光子間で明確な差はなかったが、定量的には違いが認められた。これらの相違はサンプル中に発生する全ラジカル種の密度の違いによるものと考えられる。本発表では生成したラジカル種の定性的性質についても詳細に報告する。

論文

DNA strand breaks by direct energy deposition by Auger and photo-electrons ejected from DNA constituent atoms following K-shell photoabsorption

渡邊 立子; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 斎藤 公明

International Journal of Radiation Biology, 80(11-12), p.823 - 832, 2004/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:68.2(Biology)

軟X線領域には、DNAを構成する元素,炭素,窒素,炭素及びリンのK殻の吸収端が含まれる。このためDNAを軟X線照射した場合に放出される二次電子のエネルギースペクトルは、吸収端の上下で大きく異なる。特に、DNA構成元素から放出される二次電子は飛程が短いため、DNAに与える損傷の生成効率は、二次電子のスペクトルに敏感に左右されるはずである。本研究では、K殻吸収端を挟む上下のエネルギーの単色X線を選んでDNAを照射した場合の二次電子のエネルギースペクトル,エネルギー付与分布,DNA鎖切断の生成効率との関係を、光吸収過程のモデル化及び二次電子の飛跡をシミュレーションすることにより解析した。この結果、K殻吸収が起こるとリンの場合は鎖切断効率が増加するが、他の元素の場合には収率が減少するなど、吸収端上下での大きなスペクトル変化がDNA鎖切断の生成効率に影響することを予測することができた。

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